Effect of aging, temperature, and ambient gases on the complex impedance of As2Te13Ge8S3 glassy films

Abstract

The work is focused on the application of the impedance spectroscopy method to provide evidence and study the effects of aging, temperature, and gas adsorption in chalcogenide-based thin films. The experiments are carried out with thin films of glassy quaternary composition As2Te13Ge8S3 in a wide frequency range at different temperatures under different environmental conditions, in particular, either dry or wet air or their mixtures with NO2 or CO2. It is found that aging has a significant effect on the impedance spectra of Pt–As2Te13Ge8S3–Pt functional structures, which make evidence for the presence of substantial spatial and compositional disordering. This effect can be stabilized by the post-preparation annealing of the sample. The effect of temperature on impedance spectra consists in a variation in the both real and imaginary parts of impedance that appear to be extremely sensitive to adsorptive processes. Adsorption of nitrogen dioxide results in a significant frequency-dependent decrease in the impedance parameters, which is attributed to an effective “strong” chemisorption process due to the interaction of "odd" electrons of NO2 molecules with lone pair electrons of chalcogen atoms. The effect of water vapors leads only to an increase in the real part of impedance, while the imaginary part abruptly decreases; this fact is attributed to a “weak” form of chemisorption. The effect of carbon dioxide on the impedance spectra is attributed to the physical adsorption of CO2 molecules. This effect is weak; however, it is reversible and clearly observed even at room temperature.

Lucrarea este dedicată aplicării metodei de spectroscopie a impedanței pentru a oferi dovezi și investigații ale influenței îmbătrânirii, temperaturii și adsorbției gazelor în pelicule subțiri pe bază de calcogenuri amorfe. Experimentele au fost efectuate cu filme subțiri cuaternare sticloase As2Te13Ge8S3 într-o gamă largă de frecvențe, la diferite temperaturi și condiții ambiante, inclusiv aer uscat sau umed, precum și amestecurile lor cu NO2 sau CO2.Sa constatat o influență avansată a îmbătrânirii asupra spectrelor de impedanță ale structurilor funcționale Pt - As2Te13Ge8S3 - Pt, cea ce confirmă prezența unei dezordine spațiale și compoziționale mari ale structurii. Această influență poate fi stabilizată prin tratarea termică a eșantionului. Influența temperaturii asupra spectrelor de impedanță constă în variația părților reale și imaginare ale impedanței care sunt foarte sensibile la procesele de adsorbție. Adsorbția dioxidului de azot, dependent de frecvența câmpului electric aplicat, aduce la o scădere esențială a parametrilor impedanței, ceea ce se explică printr-un proces de chemosorbție „puternic” eficient datorat interacțiunii electronilor „neobișnuiți” ai moleculelor de NO2 cu perechile de electronii solitari ale atomilor de calcogen. Adsorbția vaporilor de apă duce doar la creșterea părții reale a impedanței, pe când partea sa imaginară descrește brusc, explicată printr-o formă „slabă” de chemisorbție. Efectul dioxidului de carbon asupra spectrelor de impedanță este explicat prin adsorbția fizică a moleculelor de CO2. Acest efect este slab, dar este reversibil și clar observat chiar și la temperatura camerei.